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段鑲鋒、黃昱課題組:微波法急速制備石墨烯負載金屬單原子

石墨烯負載單原子由于在催化、電子學、磁學等領域具有潛在生物應用,近年來受到研究者的廣泛關注,而行之有效的合成方法是探索和實現單原子優異性能的前提條件。目前,石墨烯單原子普遍采用熱裂解方法制備,該方法不僅耗時耗能,還極易導致單原子在高溫處理過程中發生團聚。因而,高效、簡單、快速合成單原子的方法仍然存在巨大挑戰。

有鑒于此,美國加州大學洛杉磯分校的段鑲鋒課題組、黃昱課題組以及沙特阿拉伯國王大學的Imran Shakir課題組提出了采用微波加熱技術來快速(2秒)制備多種石墨烯負載的單原子(包括鈷、銅、鎳等金屬)。

段鑲鋒、黃昱課題組:微波法急速制備石墨烯負載金屬單原子

圖1.微波法合成石墨烯負載單原子的示意圖

研究人員首先將金屬鹽與氨基化氧化石墨烯溶液進行混合,利用金屬離子與氨基之間的強相互作用力,將金屬離子均勻分布于氧化石墨烯片層表面,然后將經干燥處理后的混合物置于家用微波爐中,在1000 W下加熱2 s;在微波加熱過程中,石墨烯吸收微波而被激發,瞬間產生高溫,以一步法同時實現石墨烯的還原、氮元素的摻雜以及金屬原子在石墨烯晶格中的嵌入。

圖1中拉曼光譜(Raman)、X射線衍射圖譜(XRD)以及X射線光電子能譜(XPS)等結構表征顯示,微波處理有效地去除了氧化石墨烯表面的含氧基團,同時減少了石墨烯表面的缺陷,并實現了氮元素的摻雜。

段鑲鋒、黃昱課題組:微波法急速制備石墨烯負載金屬單原子

圖2.石墨烯負載鈷單原子的形貌及原子結構表征

球差矯正電鏡和X射線吸收精細結構譜(圖2)顯示,鈷金屬以單原子形式均勻分布于石墨烯基片上,且化合價態為≈+1。研究發現,以微波法合成的金屬單原子相比于經傳統熱解法合成的石墨烯負載MN4C4型單原子(Nat. Catal., 2018, 1, 63)的周邊配位環境更加無序化,缺陷程度更高。

段鑲鋒、黃昱課題組:微波法急速制備石墨烯負載金屬單原子

圖3.石墨烯負載鎳、銅單原子的原子結構表征

除了石墨烯負載鈷單原子之外,研究者還將微波加熱法進行了拓展,成功合成了石墨烯負載鎳單原子和銅單原子(圖3),證明了該方法的普適性。

段鑲鋒、黃昱課題組:微波法急速制備石墨烯負載金屬單原子

圖4.石墨烯負載鈷原子作為高效析氫催化劑

電化學測試表明,石墨烯負載鈷原子在酸性條件下表現出優異的產氫(HER)活性,其初始過電位趨近于0 mV,Tafel斜率為80 mV?dec-1(圖4)。同時,該催化劑具有良好的電化學穩定性。

總之,該工作利用微波加熱法,開發了一種快速、高效、簡單且具有普適性的石墨烯負載單原子合成方法,為石墨烯負載單原子在催化領域以及其它相關領域的應用和探索提供了有效的合成途徑。這一成果近期發表在Advanced Materials 上,文章的第一作者是加州大學洛杉磯分校的博士后費慧龍(現已入職湖南大學化學化工學院)和中國科學院高能物理研究所的研究員董俊才。

本文來自江南石墨烯研究院,本文觀點不代表利特納米立場,轉載請聯系原作者。

 

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